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“白石墨”氮化硼:我的熱導(dǎo)率還可以再大!更大!

信息來(lái)源:本站 | 發(fā)布日期: 2023-05-20 09:08:14 | 瀏覽量:358380

摘要:

氮化硼在導(dǎo)熱領(lǐng)域的應(yīng)用一般是作為導(dǎo)熱填料填充進(jìn)聚合物(樹(shù)脂材料:硅膠、環(huán)氧樹(shù)脂、聚氨酯、丙烯酸)導(dǎo)熱系數(shù)約為0.1W/(mK),使之導(dǎo)熱性能大幅提升,適應(yīng)現(xiàn)在愈加提高的導(dǎo)熱需求。氮化硼有幾種不同的晶型,在導(dǎo)熱領(lǐng)域應(yīng)用較多的是六方氮化硼(以下簡(jiǎn)稱(chēng)h-BN)以及立方氮…

氮化硼在導(dǎo)熱領(lǐng)域的應(yīng)用一般是作為導(dǎo)熱填料填充進(jìn)聚合物(樹(shù)脂材料:硅膠、環(huán)氧樹(shù)脂、聚氨酯、丙烯酸)導(dǎo)熱系數(shù)約為0.1W/(m·K),使之導(dǎo)熱性能大幅提升,適應(yīng)現(xiàn)在愈加提高的導(dǎo)熱需求。

氮化硼有幾種不同的晶型,在導(dǎo)熱領(lǐng)域應(yīng)用較多的是六方氮化硼(以下簡(jiǎn)稱(chēng)h-BN)以及立方氮化硼(以下簡(jiǎn)稱(chēng)c-BN)。下圖為h-BN與c-BN的表面形貌對(duì)比圖。

圖片

▲圖(a)、 圖(b)分別為h-BN(1 μm)、h-BN(5~10 μm)的表面形貌。圖(c)、圖(d)分別為c-BN(1 μm)、c-BN(10 μm)的表面形貌。




六方氮化硼

六方氮化硼擁有與石墨類(lèi)似的層狀結(jié)構(gòu)和晶體構(gòu)造,因其外觀為白色,被俗稱(chēng)為“白石墨”,也有很多人叫“白色石墨烯”。下圖為六方氮化硼與石墨結(jié)構(gòu)的示意圖。

圖片

▲六方氮化硼(左)與石墨(右)結(jié)構(gòu)的示意圖


GREAT COLD

由于這些結(jié)構(gòu)的相似性,h-BN也和石墨烯有相似的性質(zhì),如:

機(jī)械強(qiáng)度高,吸附性能好,熱穩(wěn)定性好,導(dǎo)熱系數(shù)高等。另一方面,在h-BN納米片上,與B原子相比,N原子的電負(fù)性更高,電子多分布于N原子上,沒(méi)有石墨烯的電子分布均勻。這種獨(dú)特的結(jié)構(gòu)特征使它較之石墨烯導(dǎo)熱率降低,但卻擁有更多其他性質(zhì),如:

卓越的抗氧化性,寬的能隙帶和電絕緣性。正是電絕緣性這個(gè)獨(dú)特性質(zhì),使之盡管熱導(dǎo)率不如石墨烯的前提下,仍能代替石墨烯在諸多領(lǐng)域進(jìn)行應(yīng)用。如在電子器件導(dǎo)熱應(yīng)用時(shí),由于石墨烯的高導(dǎo)電率,所以需要使用二氧化硅等絕緣層。芯片表面的絕緣層厚度和質(zhì)量會(huì)影響石墨烯的散熱效果,二氧化硅層太厚會(huì)阻礙發(fā)熱點(diǎn)的熱量向石墨烯層有效傳遞,太薄又容易使金屬電路和石墨烯層接觸而出現(xiàn)短路。所以在電子原件的散熱應(yīng)用中,絕緣性好的h-BN是一個(gè)很好的選擇。但h-BN相較石墨烯較低的熱導(dǎo)率始終實(shí)際應(yīng)用中需要結(jié)局的問(wèn)題,

好在我們可以通過(guò)下述五種方法提高h(yuǎn)-BN的熱導(dǎo)率。

1、剝離與改性


剝離就是減少h-BN片層的堆疊,得到薄片層狀結(jié)構(gòu);改性就是利用物理法、化學(xué)法,使六方氮化硼接上官能團(tuán)。使h-BN通過(guò)剝離、在h-BN上接上-OH、-NH2等官能團(tuán)進(jìn)行改性等一系列操作,就能制成h-BN納米片(BNNS),h-BN納米管(BNNT),h-BN納米帶。

圖片

通過(guò)剝離與改性制備出BNNS與BNNT,能使h-BN獲得更好的導(dǎo)熱性并且拓展它的應(yīng)用方向。下面進(jìn)行詳細(xì)說(shuō)明。

六方氮化硼納米片(BNNS)

BNNS具有比大塊的氮化棚更大的比表面積,具有更多的缺陷位置,如邊緣和摺皺,因此它更容易與聚合物進(jìn)行復(fù)合,更重要的是,由于二維材料的電子被限制于2D波函數(shù)中改變了電子能帶結(jié)構(gòu),使其電子特性產(chǎn)生明顯變化,能表現(xiàn)出極高的載流子遷移率等其它特性,使得最終得到的復(fù)合材料熱導(dǎo)率得到明顯的提升。實(shí)驗(yàn)室測(cè)得BNNS面內(nèi)熱導(dǎo)率高達(dá)2000W/(m·K),而大塊六方氮化棚僅為400W/(m·K)。此外,BNNS作為填料還可以增強(qiáng)聚合物的機(jī)械性能,增加其彈性模量和拉升強(qiáng)度。

圖片

▲大塊六方氮化硼原料(a)和六方氮化硼納米片(b)的SEM圖



BNNS的制備方法

以h-BN作為起始材料,自上而下剝離h-BN粉末制備BNNS被認(rèn)為是相對(duì)簡(jiǎn)單和經(jīng)濟(jì)的方法。自上而下的BNNS制備手段又可分為以下四大類(lèi):

1)機(jī)械剝離:如微機(jī)械(透明膠帶法)法、球磨法、高速剪切法等。機(jī)械剝離法是最早應(yīng)用于制備二維材料的方法,其主要是通過(guò)在材料表面上摩擦實(shí)現(xiàn)。這種方法也是高質(zhì)量二維材料獲取的途徑之一。但此方法目前的產(chǎn)量仍不具備規(guī)?;a(chǎn)可能性;

2)液相剝離:主要包括氧化法、插層法、離子交換法與超聲法。該類(lèi)方法能夠有效獲取BNNS,但是產(chǎn)率依然很低;

3)物理/化學(xué)表面改性輔助剝離(如下圖所示):該剝離方法所需的能量更低,能進(jìn)一步降低成本,是目前較為通用的方法;

圖片

▲h-BN剝離成六方氮化硼納米片(BNNS)示意圖



4)多步法組合剝離:先在管式爐結(jié)燒使B-N表面和邊緣修飾羥基,再進(jìn)行超聲剝離;

氮化硼納米管(BNNT)

BNNT可分為單壁納米管(SWBNNT)與多壁納米管(MWBNNT)兩種結(jié)構(gòu)。其中SWBNNT是由單層h-BN沿一個(gè)方向卷曲而形成管狀,根據(jù)B-N鍵的幾何排列方式,可把BNNT分為zigzag(0°)、arm—chair(30°)及helical(0°~30°)等3種構(gòu)象;SWBNNT與MWBNNT的結(jié)構(gòu)如下圖所示。

圖片

▲單壁BNNT的結(jié)構(gòu)



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▲多壁BNNT的結(jié)構(gòu)模型



當(dāng)BNNT之間達(dá)到真正意義上的接觸和相互作用時(shí),體系中能形成類(lèi)似鏈狀或網(wǎng)狀的結(jié)構(gòu),管與管之間通過(guò)首尾相接,聲子熱傳輸具有弱散射作用,使BNNT/聚合物復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能得到很大程度的改善。

圖片

▲各種形態(tài)的BNNT的熱流通道示意圖。粗灰線表示熱流



值得一提的是,對(duì)于SWBNNT而言,其導(dǎo)熱性能明顯高于MWBNNT,因?yàn)闊醾鬏斨饕ㄟ^(guò)最外層壁進(jìn)行,壁與壁之間的間隙導(dǎo)致了熱阻的形成,同時(shí)伴隨著內(nèi)管壁倒逆散射過(guò)程的發(fā)生,這些因素都不利于聲子的連續(xù)輸運(yùn)。理論計(jì)算研究表明,SWBNNT具有更多的聲子振動(dòng)、更有利于聲子的連續(xù)輸運(yùn)、更低的缺陷密度,從而具有更高的熱導(dǎo)率。

BNNT的制備方

1)電弧放電法。此方法主要過(guò)程是將BN填充到空心的鎢棒中,構(gòu)成復(fù)合陽(yáng)極,經(jīng)過(guò)淬火后的銅板作為陰極,在陰陽(yáng)兩極之間進(jìn)行放電,BN蒸汽沉積在銅板上形成BNNT。但是,此制備方法對(duì)硼源和設(shè)備都有一定的要求,往往需要導(dǎo)電的硼化物或是制作硼的導(dǎo)電電極,因此BNNT的產(chǎn)率較低。

2)取代反應(yīng)法。取代反應(yīng)法是基于BNNT與碳納米管相似的結(jié)構(gòu),在溫度為1500℃的氮?dú)鈿夥障?,通過(guò)取代反應(yīng)使硼原子取代碳納米管中的碳原子獲得BNNT。其反應(yīng)過(guò)程如下式:圖片3)化學(xué)氣相沉積法。化學(xué)氣相沉積法是目前使用最廣泛的納米管制備技術(shù),由于其產(chǎn)率高且操作簡(jiǎn)便,是制備BNNT主要方法之一。如用(NH4)2SO4和NaBH4進(jìn)行反應(yīng),得到基硼嗪(B3N3H6),再通過(guò)應(yīng)合成BNNT。

4)球磨法。球磨法主要通過(guò)增加反應(yīng)物的表面積,使催化劑、硼和氮前驅(qū)物盡可能接觸,在球磨過(guò)程中,使反應(yīng)原料結(jié)構(gòu)微納米化,增加反應(yīng)物的活性,球磨后再對(duì)粉體材料進(jìn)行高溫退火,使原料的反應(yīng)活性增加,使其在相對(duì)較低的溫度下發(fā)生氮化反應(yīng)生成BNNT。

2、將h-BN制成氣凝膠


將h-BN制成氣凝膠狀可以通過(guò)增加聚合物與填料的接觸面積從而有效提高其導(dǎo)熱性能。因?yàn)閔-BN作為一種非金屬類(lèi)導(dǎo)熱填料,其導(dǎo)熱機(jī)理依靠?jī)?nèi)部“聲子”的傳遞,而“聲子”的傳遞效率主要取決于導(dǎo)熱填料的接觸面積和填料的分散狀態(tài),填料間接觸面積越大、填料分散越均勻,聲子傳遞越快,復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)越高,導(dǎo)熱性能更好。

圖片

▲h-BN氣凝膠的光學(xué)顯微鏡圖片



將聚合物注入到氣凝膠中以填充氣凝膠的孔洞,可以有效提升其導(dǎo)熱性。

圖片

▲h-BN/TOCNF1氣凝膠示意圖



氣凝膠的制備方法

1)冷凍干燥法:冷凍干燥是以冰晶為模板,當(dāng)冰晶從底部開(kāi)始生長(zhǎng)時(shí),h-BN納米片被冰晶擠壓,使得h-BN納米片沿著冰晶生成的方向堆疊,構(gòu)筑成穩(wěn)定的固態(tài)結(jié)構(gòu)。隨著溫度回升,冰升華,在h-BN納米片之間留下穩(wěn)定的多孔結(jié)構(gòu),從而制備出h-BN納米片基氣凝膠。

2)模板輔助化學(xué)氣象沉淀法:利用無(wú)機(jī)或有機(jī)高分子為模板,反應(yīng)物質(zhì)在氣態(tài)條件下發(fā)生化學(xué)反應(yīng),生成固態(tài)物質(zhì)沉積在固態(tài)模板基體表面,隨后通過(guò)化學(xué)方法去除模板,進(jìn)而制得固體材料的工藝技術(shù)。

3)復(fù)合交聯(lián)法:h-BN表面官能團(tuán)較少,化學(xué)穩(wěn)定性強(qiáng),在水中的分散性較差,靠h-BN納米片(或納米棒)自交聯(lián)形成穩(wěn)定凝膠較為困難,因此通過(guò)引入含有多官能團(tuán)的納米纖維或交聯(lián)劑,與其他相鄰層之間相互連接,形成化學(xué)交聯(lián),輔助構(gòu)建3D框架結(jié)構(gòu),進(jìn)而形成穩(wěn)定凝膠。

3、將h-BN進(jìn)行造粒


導(dǎo)熱填料的形貌對(duì)復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能影響很大根據(jù)六方氮化硼形貌不同,一般分為球型六方氮化硼、一維填料氮化硼晶須和二維填料氮化硼片體。按理來(lái)說(shuō),高縱橫比的片狀氮化硼材料擁有更大的比表面積,導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)更為完善,熱傳導(dǎo)性能更強(qiáng)。但實(shí)際來(lái)看,反而以造粒形貌h-BN作為填料的復(fù)合材料有著更高的熱導(dǎo)率。原因在于,片狀h-BN填料在不使用偶聯(lián)劑等分散劑對(duì)其進(jìn)行改性的情況下,小粒徑的h-BN更易發(fā)生堆聚現(xiàn)象,堆聚的片狀h-BN導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)差,聲子散射嚴(yán)重,使得復(fù)合相變材料導(dǎo)熱性能變差。同一粒徑尺度下,造粒型h-BN通過(guò)人為手段將其團(tuán)聚成大粒徑,使得其流動(dòng)性能更好,在聚合物中分散效果更好,展現(xiàn)出更好的導(dǎo)熱能量傳遞能力。因此在不改性的情況下,造粒型形貌的氮化硼導(dǎo)熱性更好。

4、選擇合適的粒徑


下圖為不同粒徑h-BN導(dǎo)熱填料下復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)。(來(lái)自實(shí)驗(yàn)室數(shù)據(jù),實(shí)際應(yīng)用中可能會(huì)有偏差)

圖片

▲不同粒徑h-BN導(dǎo)熱填料下復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)



可以看出,隨著導(dǎo)熱填料h-BN粒徑增大,其導(dǎo)熱系數(shù)不斷增大,因?yàn)榱降脑龃蟾菀仔纬赏暾膶?dǎo)熱通路,提高材料的導(dǎo)熱性能。但當(dāng)填料粒徑繼續(xù)增大達(dá)到一定閾值時(shí),導(dǎo)熱系數(shù)程下降趨勢(shì),因?yàn)樵龃罅揭苍龃罅颂盍吓c高分子材料的界面,增加了聲子散射,會(huì)降低復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能。

另一個(gè)通過(guò)粒徑增加導(dǎo)熱性的方法是采取參混粒徑的方法。但這個(gè)方法復(fù)雜度高,影響因素較多。

5、與立方氮化硼(c-BN)混合填充


h-BN質(zhì)量分?jǐn)?shù)較高的情況下,加入少量的c-BN會(huì)使復(fù)合材料的熱導(dǎo)率增加的更加明顯,導(dǎo)致這種現(xiàn)象的原因可能是c-BN微粉分布在h-BN顆粒之間的縫隙中,從而構(gòu)成了更加完整的導(dǎo)熱通路。


結(jié)語(yǔ)

本文介紹了氮化硼在導(dǎo)熱領(lǐng)域中常作為填料進(jìn)行應(yīng)用,同時(shí)盡管六方氮化硼的(h-BN)熱導(dǎo)率不如石墨烯,但因其絕緣性,h-BN導(dǎo)熱填料仍然在電子器件等領(lǐng)域得到了應(yīng)用。同時(shí)有多種方式可以加強(qiáng)氮化硼的熱導(dǎo)率,分別為通過(guò)剝離與改性將氮化硼制成納米片、納米管等形狀;將氮化硼制成氣凝膠狀;將形貌制成造粒狀;選擇合適的徑粒;與立方氮化硼混合填充等方法。

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